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卢志云课题组Nat. Commun.:nπ*激发态助力有机发光二极管(OLED)中的高能级反系间窜越过程

访问量:发布时间:2022-11-21

高能级反系间窜越(hRISC)材料因能将高能级三线态激子(Tnn ≥ 2)转化为单线态激子(Smm ≥ 1)而成为有机发光二极管(OLED)领域的研究热点。在该类材料中,要想实现快速的hRISC过程,TnSm态之间不仅需要能级差(ΔETn-Sm)极小,还需具有大的自旋轨道耦合矩阵元(SOCME)。目前提升SOCME的主流策略是分别赋予TnSm以局域激发态(LE)和电荷转移激发态(CT)态性质。但从本质上讲,LE态和CT态均为ππ*型激发态,而根据El-Sayed规则,3ππ*→1ππ*hRISC过程是禁阻的,通常难于获得大的SOCME。另一方面,根据El-Sayed规则,化合物的不同自旋多重度的ππ*nπ*的跃迁过程是允许的,原因是其存在“垂直轨道跳跃效应”,通常具有很大的SOCME。不过遗憾的是,目前尚无研究工作尝试以nπ*激发态为自旋翻转中心来构建RISC-OLED材料。这可能是因为nπ*激子通常能量较高,在OLED中难以通过电注入直接产生可接近nπ*能级的高能量激子。

近日,卢志云教授团队在Nature Communications上发表了相关研究工作进展,指出如能赋予分子以三线态通道的三线态-三线态湮灭(TTA)能力(即:T1 + T1 → Tn + S0),则OLED中经电注入所产生的3ππ*T1“冷”激子便可高效转化为高能量的3ππ*Tn激子(能量甚至可超过4.0 eV);如若化合物同时还拥有与Tn接近的1nπ*能级,则可借助3ππ*→1nπ*的超快hRISC过程(SOCME: 接近10 cm-1khRISC: >109 s-1),将Tn激子有效转化为单线态激子,从而对OLED中的T1“冷”激子实现有效利用。他们以TPANI为实验示例验证了上述结论,发现在基于TPANIOLED中,通过nπ*助力的TTA介导的hRISC过程的激子利用率可超过10%。这一研究工作有望能加深人们对三线态通道TTA过程的认知、唤醒人们对nπ*型激发态的关注,为开发高性能hRISC-OLED材料提供了新思路。

该研究以“Ultra-fast triplet-triplet-annihilation-mediated high-lying reverse intersystem crossing triggered by participation of nπ*-featured excited states”为题发表在Nature Communications上,四川大学为第一单位,四川大学澳门新莆京4996app官网卢志云教授、常州大学刘煜教授、西南大学陈平副教授以及华南理工大学苏仕健教授为本文共同通讯作者,罗艳菊助理研究员为第一作者。该研究得到国家自然基金委和四川省科技厅等的经费支持。

本文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-022-34573-2

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